Zusammenfassung

Das Hauptziel dieser Dissertation ist es, einzelne Elektronenspins in SiC zu untersuchen und ihre Eigenschaften für Quantenanwendungen zu quantifizieren. Es wird gezeigt, dass einzelne Elektronenspins in SiC bei Raumtemperatur initialisiert, manipuliert und ausgelesen werden können. Darüber hinaus wird eine skalierbare photonische Plattform mit eingebetteten Einzelelektronenspins entwickelt. Es wird weiterhin gezeigt, dass der Ladungszustand der Defekte manipuliert werden kann, wenn sie in ein SiC-basierten optoelektronischen Bauteil eingebettet werden. Im letzten Teil der Arbeit werden zudem zwei bisher unbekannte Defekttypen in einem alternativen SiC Diodendesign mit Hilfe spektroskopischer Methoden charakterisiert. Im Folgenden soll ein detaillierter Überblick über die in dieser Dissertation präsentierten Ergebnisse gegeben werden.

Kapitel 4 enthält allgemeine Grundlagen, die zum Verständnis der nachfolgenden Kapitel beitragen sollen. Da sich diese Arbeit auf das Silizium-Leerstellen-Zentrum SiC konzentriert, wird zunächst das Wirtsmaterial SiC näher erläutert. Da SiC in über hundert verschiedenen Kristallstrukturen auftreten kann, werden hier die Nomenklatur der Kristallstrukturen und die verschiedenen Kristallwachstumstechniken eingeführt. Als nächstes wird ein Überblick über die verschiedenen Defekte gegeben, die in SiC auftreten können. Der Hauptfokus soll dann auf das Silizium-Leerstellen-Zentrum gelegt werden. Da in dieser Arbeit hauptsächlich einzelne optisch aktive Defektzentren untersucht werden, wird kurz auf die Theorie von einzelnen Photonenquellen eingegangen. Da der Elektronenspin des untersuchten Defektzentrums ungleich Null ist, ist es möglich, dessen Zustände selektiv zu initialisieren und optisch auszulesen. Daher wird der grundlegenden Spin-Physik ein weiteres Unterkapitel gewidmet. Das Kapitel schließt mit der Beschreibung des Versuchsapparates und dessen grundlegenden Funktionen.

In Kapitel 5 werden einzelne Silizium-Leerstellen-Zentren in einem ultra-reinen SiC-Kristall bei Raumtemperatur untersucht. Dafür wird zuerst die Bestrahlungsdosis für das Erzeugen einzelner Silizium-Leerstellen durch eine Reduktion der Bestrahlungsdosis optimiert. Das von einem einzelnen Silizium-Leerstellenzentrum emittierte Fluoreszenzlicht weist hierbei ein für einzelne Quantensysteme charakteristisches Photonen-Antibunching auf, was ein Erkennungsmerkmal einer Einzelphotonenquelle ist. Die beobachteten Silizium-Leerstellen sind dabei gut räumlich auflösbar und auch stabil gegenüber Laserbestrahlung; sogenanntes Photobleaching wurde nicht beobachtet. Um die Detektionseffizienz für einzelne Emitter zu erhöhen wurde, zusätzlich eine Immersionslinse in den Wirtskristall gefräst. Dies wurde mit Hilfe von fokussierter Ionenstrahltechniken, postchemischen und auf Plasma basierenden Ätzverfahren realisiert. Die Sammlungseffizienz wurde um einen Faktor von etwa drei erhöht. Zum Ende des Kapitels werden zum ersten Mal optische detektierte Elektronenspin-Messungen an einem einzelnen Spin in SiC präsentiert.

In Kapitel 6 werden die kohärenten Eigenschaften eines einzelnen Elektronenspins der Siliziumfehlstelle V${}_{2}$ untersucht. Es wird gezeigt, dass die Spin-Zustände des Silizium-Leerstellen-Zentrums optisch initialisiert und ausgelesen werden können. Dazu wird der Spinzustand kohärent manipuliert und die resultierende Spinbewegung über Spin-Rabi-Oszillationen erstmalig in diesem Material beobachtet. Die Spin-Kohärenz-Zeit beträgt als untere Grenze mindestens 200 µs bei Raumtemperatur. Es wird weiterhin aufgezeigt, dass in Anwesenheit eines angelegten statischen Magnetfeldes, die Larmor-Präzession der Kernfelder eine komplexe Modulation des Spinsignales bewirkt. Das Spin-3/2-System in Kombination mit hetero-nuklearen Spin-Flip-Flop-Prozessen ist für diese starke Spin-Echo-Modulation verantwortlich. Bei schwächeren angelegten äußeren Magnetfeldern ist dieser Prozess einer der Hauptursachen der Dekohärenz (Zerfall der Phaseninformation). Im letzten Teil des Kapitels wird theoretisch erörtert, wie der Verlust der Phaseninformation begrenzt werden kann. Die für die Dekohärenz verantwortlichen nuklearen Flip-Flop-Prozesse können mithilfe von hohen Magnetfeldern unterdrückt werden. Verglichen mit einem homo-nuklearen Bad führt dieser Ansatz zu einer Verdünnung des Kernspinbades. Es wurde berechnet, dass die Spinkohärenz bei Raumtemperatur über 2 ms liegen kann und daher vergleichbare Kohärenzzeiten gegenüber anderen optischen Defekten, wie das NV-Zentrum im Diamant, aufweist.

Im siebten Kapitel wird eine skalierbare photonische Plattform auf SiC-Basis entwickelt. Die vorgestellte Plattform besteht aus säulenförmigen Nanostrukturen, die mithilfe eines reaktiven Ionenätzprozesses direkt in den Kristall geschrieben wurden. Diese Miniatursäulen wirken wie Wellenleiter für die darin eingebetteten Farbzentren. Die Säulengeometrie wird mithilfe von numerischen Simulationen der Maxwellschen Gleichungen für die Siliziumleerstelle optimiert. Anschließend wird der Herstellungsprozess der Strukturen erläutert. Weiterhin wird gezeigt, dass die Detektionseffizienz bei Verwendung eines Luft-Immersions-Objektives um einen Faktor zwei erhöht werden kann. Die vorgestellte Säulenstruktur bietet hiermit neue Möglichkeiten für faserbasierte SiC-Quantengeräte.

Im achten Kapitel wird gezeigt, dass der Ladungszustand einzelner Silizium-Leerstellen manipuliert werden kann. Dies wird erreicht, indem die guten halbleitenden Eigenschaften von SiC ausgenutzt werden. Die verwendeten p-i-n-Dioden wurden hierfür mittels CVD-Technik hergestellt. Dieser Prozess ermöglicht es, die Dotierung während des Wachstumprozesses zu kontrollieren. Das somit hergestellte elektronische Bauteil ermöglicht es durch Anlegen einer elektrischen Spannung das Fermi-Niveau zu verschieben. Durch numerische Simulationen wird ein tieferes Verständnis des Banddiagramms des Bauteils und der Ladungszustandsänderung ermöglicht. Experimentell wird die Ladungszustandsänderung des Leerstellenzentrums an der Grenzfläche der n-Typ- und intrinsischen Schicht mittels konfokaler Mikroskopiermethoden beobachtet. Weiterhin legen die Ergebnisse nahe, dass der Ladungszustand und das Umladeverhalten des Silizium-Leerstellen-Zentrums stark von einem in der Nähe liegendem Kohlenstoff-Leerstellen-Zentrums beeinflusst wird.

Im neunten Kapitel dieser Arbeit werden zwei bisher unbekannte Arten von Einzelphotonenquellen in einer elektronenbestrahlten SiC Diode untersucht und mit spektroskopischen Methoden charakterisiert. Darüber hinaus ist die Integration dieser Quellen in optoelektronische Bauteile sehr gefragt, da sie skalierbare Quantentechnologie ermöglicht. Hierzu wurde ein laterales p-i-n-Diode Design entworfen und hergestellt. In dieser Diode wurden bisher unbekannte Quantenemitter gefunden. Es wird gezeigt, dass ein Typ dieser Emitter elektrisch angeregt werden kann, während der andere Typ optisches Pumpen erfordert. Alle diese Emitter zeigen eine helle und sehr gut linear polarisierte Photonenemission im nahen Infrarot. Diese Eigenschaften zeigen, dass dies potenzielle Kandidaten für helle Einzelphotonenquellen, sowohl für Anwendungsgebiete in der Quantenkommunikation als auch für Quantenschnittstellen in einer skalierbaren Plattform sind. Weiterhin legen diese Ergebnisse nahe, dass Siliziumkarbid noch weitere bisher unbekannte Quantenemitter für skalierbare optoelektronische Quantenelemente beinhalten kann.